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Optische Frequenzverdopplung und Fünfwellenmischen (SHG, 5FW)


Hinter diesen Namen verbergen sich zwei leistungsfähige optische Methoden, welche die Erzeugung der zweiten Harmonischen einer eingestrahlten Lichtfrequenz ausnutzen um Informationen über die Symmetrie und die elektronische sowie magnetische Struktur einer Oberfläche zu erhalten. Diese Phänome treten erst bei großen Lichtintensitäten auf und lassen sich daher nur mit intensiver Laserstrahlung beobachten.

Trifft Licht auf Materie, so werden die Elektronen des Materials zum schwingen angeregt. Genau wie bei der erzwungenen Schwingung eines mechanischen Pendels schwingen die Elektronen zunächst mit der gleichen Frequenz wie das eingestrahlte Licht. Dies führt wiederum zur Abstrahlung von Licht, was die Grundlage aller im Alltag bekannten optischen Phänomene wie Reflektion, Absorption und Brechung ist. Erhöht man nun die Lichtintensität sehr stark, so werden die Elektronen entsprechend stärker ausgelenkt was analog zu einer mechanischen Feder dazu führt, dass ab einer gewissen Auslenkung die Rückstellkraft nicht mehr proportional zur Auslenkung ist. Diese Nichtlinearität der Rückstellkraft führt in allen schwingungsfähigen Systemen zur Erzeugung von Obertönen, also Vielfachen der eingestrahlten Grundfrequenz.
Während dies jedoch z.B. bei einem Musikinstrument leicht zu erreichen ist, benötigt man bei der Wechselwirkung von Licht mit Materie schon erhebliche Intensitäten, die nur mit intensiven Lasern erreichbar sind.

Das Besondere dieses Phänomens, das es für die Oberflächenphysik so interessant macht, ist die Eigenschaft, dass im Volumen von Materialien, die zentrosymmetrisch aufgebaut sind in erster Näherung keine gerade (also keine 2., 4. ...)
Harmonischen erzeugt werden. Zu diesen Materialien zählen die meisten einfachen Einkristalle, polykristalline oder amorphe Festkörper sowie Flüssigkeiten und Gase. An der Ober- oder Grenzfläche eines Festkörpers oder einer Flüssigkeit ist jedoch die Zentrosymmetrie gebrochen, was die Erzeugung gerader Harmonischer extrem empfindlich auf die Eigenschaften der Ober- und Grenzflächen macht.

shg_schema
Erzeugung der optischen zweiten Harmonischen in Reflektion an einer Ober- bzw. Grenzfläche

Die optische Frequenzverdopplung stellt einen Spezialfall der optischen Summenfrequenzerzeugung dar, bei der zwei Laserimpulse eingestrahlt werden, die im Allgemeinen auch unterschiedliche Frequenzen besitzen können. Es wird dann entsprechend Licht an der Oberfläche erzeugt, dessen Frequenz gleich der Summe der beiden eingestrahlten Frequenzen ist.

Strahlt man nun zwei Laserimpulse gleicher Frequenz jedoch unter unterschiedlichem Einfallswinkel auf eine Oberfläche, so erzeugen diese aufgrund der Interferenz der elektronischen Anregungen ein periodisches Anregungsgitter auf der Oberfläche, dessen Periode von der Wellenlänge und dem Unterschied der Einfallswinkel der beiden Laserstrahlen abhängt. Da durch die elektronische Anregungen die optischen Eigenschaften verändert werden, entspricht dieses Anregungsgitter einem optischen Gitter an dem Licht gebeugt werden kann. Betrachtet man nun Licht der eingestrahlten Frequenz, das an diesem Gitter gebeugt wird, so spricht man von sogenannter Vierwellenmischung, da zwei Lichtwellen ein Gitter erzeugen, eine weitere eingestrahlt wird und eine vierte gebeugte Strahlung beobachtet wird. Da das Anregungsgitter nur erzeugt wird wenn die elektronische Anregung des ersten Laserimpulses mit der des zweiten interferiert, sich also kohärent überlagert, stellt dies eine leistungsfähige Methode dar um die kohärente Lebensdauer einer elektronischen Anregung zu untersuchen. Bei einer kohärenten Anregung besitzt das angeregte Elektron nicht nur eine bestimmte Anregungsenergie, sondern schwingt mit der Frequenz und der Phase des anregenden Laserimpulses. Dies tut es auch noch eine gewisse Zeit nachdem der Laserimpuls eingestrahlt wurde bis dann Wechselwirkungen mit anderen Elektronen oder mit Defekten die starre Phasenbeziehung zerstören. Misst man nun die Beugungseffizienz als Funktion der Zeitverzögerung der beiden Laserimpulse, so erhält man direkt Informationen über die Stärke dieser Wechselwirkungen. Diese Technik wird schon seit längerem vor allem für die Untersuchung der kohärenten Elektronendynamik von Halbleitern sowohl in Transmission als auch in Reflektion verwendet. Da jedoch das gebeugte Licht bei der eingestrahlten Frequenz beobachtet wird, ist diese Technik wie die normale Reflektion nicht speziell empfindlich auf Eigenschaften der Oberfläche.

Bei der von uns verwendeten Fünfwellenmischung wird nun die Technik des Vierwellenmischens mit der optischen Frequenzverdoppelten kombiniert um eine Methode zur Untersuchung kohärenter Prozesse an Oberflächen zu gewinnen. Das Prinzip entspricht der Vierwellenmischung, jedoch wird Licht beobachtet, das an der Oberfläche frequenzverdoppelt bzw. durch die Summenfrequenz aus den beiden eingestrahlten (oder eines weiteren Laserstrahls) erzeugt und an dem transienten Anregungsgitter gebeugt wird. Die folgende Abbildung zeigt ein Beispiel für die Anwendung dieser Technik zur Untersuchung einer Siliziumoberfläche, die unter Ultrahochvakuumbedingungen präpariert wurde. Die rote Linie zeigt die Intensität der optischen Summenfrequenz aus Pump- und Probeimpuls, das an dem Anregungsgitter erzeugt und gebeugt wird, was die beiden Pulse selbst erzeugen. Die Intensität ist als Funktion der zeitlichen Verzögerung der beiden Laserimpulse aufgetragen. Aus der zeitlichen Verschiebung dieses Signals relativ zu dem Zeitnullpunkt, an dem beide Laserimpulse gleichzeitig auf der Oberfläche auftreffen und aus der Asymmetrie läßt sich die Kohärenzzeit der angeregten Elektronen ermitteln, die in diesem Fall nur 10 Femtosekunden beträgt. Solch kurze Zeiten lassen sich nur unter Verwendung ultrakurzer Laserimpulse bestimmen. In diesem Experiment betrug die verwendete Pulslänge 14 Femtosekunden, was nur etwa fünf Schwingungen des optischen Lichtfeldes entsprechen.

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Fünfwellenmischen an einer Soliziumoberfläche. Gezeigt ist in rot die Intensität der optischen Summenfrequenz aus Pump- und Probeimpuls, das an einem Anregungsgitter erzeugt und gebeugt wird. Das transiente Anregungsgitter wurde mit den gleichen zwei ultrakurzen Laserimpulsen auf einer Siliziumoberfläche unter Ultrahochvakuumbedingungen erzeugt.

Unsere aktuellen Arbeiten beschäftigen sich mit der Anwendung der optischen Frequenzverdopplung zum Nachweis der dissoziativen Absorption sowie der Diffusion von Wasserstoff auf Silizium als auch zum Nachweis der durch Absorption ultrakurzer Laserimpulse eletronisch induzierten Diffusion von Sauerstoff auf Platin.
Das Fünfwellenmischen setzten wir zur Untersuchung der Grenzfläche zwischen Silizium und darauf aufgewachsenem Kalziumflorid ein.

Genaueres kann man auf der Homepage der AG Oberflächen erfahren.

Zuletzt aktualisiert: 04.10.2010 · armbrusn

 
 
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