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Zwei-Photonen Photoemission (2PPE)

Die Zwei-Photonen Photoemission ist eine der leistungsfähigsten Methode zur Aufklärung der elektronischen Struktur sowie der Dynamik von unbesetzten Zuständen an Oberflächen bzw. im Volumen in der Nähe der Oberfläche. Diese Informationen sind wichtig für ein Verständnis nahezu aller dynamischer Vorgänge. Dazu zählt auch die Leitung des elektrischen Stromes was z.B. die Schaltgeschwindigkeit moderner Halbleiterbauelemente aber auch die Effizienz von Solarzellen bestimmt.

Die Zwei-Photonen Photoemission fußt auf dem Photoeffekt, für dessen Aufklärung Einstein 1921 den Nobelpreis erhalten hat. Beim einfachen Photoeffekt beobachtet man die Emission von Elektronen aus einer Metalloberfläche unter Einstrahlung von Licht, wenn die Energie des Lichtquanten größer als die Austrittsarbeit des Metalles ist. Dies wird auch heute noch vor allem unter Verwendung von durchstimmbarer hochenergetischer Synchrotronstrahlung und hochauflösenden Elektronenenergie-Analysatoren zur Aufklärung der elektronischen Struktur der besetzten Zustände von reinen Metallen und Halbleitern sowie von dünnen Schichten verwendet.

Bei der Zwei-Photonen Photoemission werden nun zwei Lichtquanten verwendet, von denen das eine zunächst ein Elektron in einen gebundenen unbesetzten Zustand anregt um anschließend vom zweiten wie beim einfachen Photoeffekt in das Vakuum vor der Oberfläche ausgelöst zu werden. Das emittierte Elektron wird dann mit speziellen Detektoren nachgewiesen, mit denen sowohl die Energie als auch der Emissionswinkel und damit der Impuls des Elektrons parallel zur Oberfläche bestimmt werden kann. Mit dieser Technik konnten dann zunächst unter Verwendung klassischer Lichtquellen die elektronische Struktur der unbesetzen Zustände an vielen Systemen aufgeklärt werden.
 

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Messprinzip der Zwei-Photonen Photoemission

Die besondere Leistungsfähigkeit der Zwei-Photonen Photoemission hat sich erst durch den Einsatz ultrakurzer Laserimpulse entwickelt. Verwendet man nämlich zwei kurze Laserimpulse läst sich der eine (Pumpimpuls) zur Anregung und der zweite zeitverzögerte (Abfrageimpuls) zur Photoemission verwenden. Wird nun die Zahl der emittierten Elektronen als Funktion der Zeitverzögerung der beiden Laserimpulse gemessen, so erhält man direkt Auskunft über die Dynamik des angergten elektronischen Zustandes.

Der experimentelle Aufbau, wie er in unserem Labor verwendet wird, ist in folgendem Bild skizziert. Grau hinterlegt ist die Vakuum-Apparatur dargestellt, in deren Zentrum sich die Probe aus einkristallinem Kupfer (Cu(100)) befindet. Die Elektronen (grün) werden mit einem Halbkugel-Analysator nachgewiesen. Die gelb hinterlegten Kästen markieren die Bestandteile des optischen Aufbaus, die Wege des Pump- bzw. des Probestrahls sind als blaue bzw. rote Linien dargestellt. In dem rotmumrandeten Titan-Saphir-Laser entstehen kurze Lichtimpulse bei einer Wellenlänge im nahen Infrarotbereich. Rechts unten im Bild wird durch nichtlineares Frequenzmischen das ultraviolette Licht des Pumpstrahls erzeugt.  In  der  Mitte  befindet sich die Pump/Probe-Optik, deren Kernstück die mechanische Verzögerungsstrecke (delay) bildet, über die in unserem Fall der Probestrahl läuft. Hierbei nutzt man aus, dass Licht in einer Femtosekunde gerade eine Strecke von 0,3 Mikrometern zurücklegt. Durch einfaches Verschieben eines Positioniertisches kann man so die Zeitverzögerung zwischen Pump- und Probe-Impuls sehr präzise einstellen.
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Experimenteller Aufbau zur Zwei-Photonen Photoemission in unserer Arbeitsgruppe


Eines der Modellsysteme, das wir untersuchen, sind die sogenannten Bildladungszustände, die sich an einer Metalloberfläche ausbilden. Bringt man nämlich ein Elektron vor eine Metalloberfläche, so verschieben sich die Elektronen des Metalls so an der Oberfläche, dass die elektrische Feldstärke immer senkrecht auf der Metalloberfläche steht. Das damit verbundene elektrische Potential hat dann die gleiche Form wie in einem eindimensionalen Modell des Wasserstoffatoms, welches eines der einfachsten quantenmechanischen System darstellt.

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Bildladungszustände an einer Kupfer (Cu(001)) Oberfläche.


Es bildet sich eine Rydbergserie von gebundenen aber zunächst unbesetzten Zuständen aus, die sich mit der Zwei-Photonen Photoemission zeitaufgelöst spektroskopieren lassen. Die nächste Abbildung zeigt solche Energiespektren als Funktion der Verzögerungszeit zwischen Pump- und Abfrageimpuls. Man erkennt die ersten drei Bildladungszustände n=1,2 und 3 der Rydbergserie, die sich als scharfe Maxima im Spektrum abheben. Aus dem Abfall des Signals als Funktion der Verzögerungszeit läßt sich die Lebensdauer dieser Zustände ablesen, die mit der Hauptquantenzahl n zunimmt. Die Ursache für den Zerfall der angeregten Elektronen zurück in das Metall liegt in der Wechselwirkung mit den vielen anderen Metallelektronen. Mit den Bildladunszuständen hat man nun ein einfaches Modellsystem zur Hand um diese komplizierte Wechselwirkung im Detail zu verstehen.
 
Unsere aktuellen Arbeiten beschäftigen sich mit der Frage, wie sich Modifikationen der Oberfläche durch Aufbringen von Adsorbatschichten auf die Dynamik der angergten Elektronen auswirkt.
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Zwei-Photonen Photoemissionsintensität als Funktion der kinetischen Energie der emittierten Elektronen und als Funktion der Zweitverzögerung zwischen Pump- und Abfrageimpuls an einer Kupfer-Oberfläche.

Genaueres kann man auf der Homepage der AG Oberflächen erfahren.


Zuletzt aktualisiert: 04.10.2010 · armbrusn

 
 
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