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Komponenten und Charakterisierung von Festkörperbatterien

Wie kommerzielle Lithium-Ionen-Batterien bestehen Festkörperbatterien aus einer Anode, einer Kathode und einem Elektrolyten. Der Elektrolyt ist fest und dient gleichzeitig als Separator. Die Kathode ist häufig ein Komposit, der aus Aktivmaterial-Partikeln und Festelektrolyt-Partikeln besteht. In Festkörperbatterien gibt es verschiedene Grenzflächen: (i) Grenzflächen zwischen Aktivmaterial-Partikeln und Festelektrolyt-Partikeln innerhalb der Kathode; (ii) Grenzflächen zwischen Festelektrolyt-Partikeln innerhalb des Separators; (iii) Grenzflächen zwischen der Anode und dem Separator. Um die Partikel-Partikel-Kontakte zu verbessern und die Grenzflächenimpedanzen zu minimieren, werden Festkörperbatterien häufig unter hohem äußeren Druck zyklisiert. In unserer Arbeitsgruppe untersuchen wir die einzelnen Komponenten von Festkörperbatterien und arbeiten an der Charakterisierung sowohl der Elektroden als auch kompletter Festkörperbatterien. Elektrochemische Messungen werden in Zwei- und Dreielektroden-Aufbauten unter variablen Herstellungs- und Messdrücken durchgeführt.

Ein äußerst detaillierter Querschnitt einer Festkörperbatteriezelle, der den Fokus auf die mikroskopischen Grenzflächen zwischen ihren Komponenten legt. Er besteht aus mehreren vergrößerten Ausschnitten der Stellen, an denen verschiedene Materialien aufeinandertreffen, wie beispielsweise der Elektrolyt und die Elektrode.A highly detailed cross-section of a solid-state battery cell, focusing on the microscopic interfaces between its components. Consisting of several zooming boxes of the points where different materials touch, such as the electrolyte and the electrode.
Figure: Vanessa Miß.
Abbildung 1: Festkörperbatterie mit verschiedenen Grenzflächen.

Kompositkathoden

Bei Kompositkathoden müssen sowohl der Li+-Transport in der Festelektrolytphase als auch der Elektronentransport in der Phase des Kathodenaktivmaterials optimiert werden. Zu diesem Zweck untersuchen wir verschiedene Kombinationen aus Festelektrolyten und Kathodenaktivmaterialien. Die Partikel des aktiven Materials können mit einem dünnen ionenleitenden Film (z. B. LiNbO3) beschichtet werden, um eine Oxidation der Festelektrolytpartikel im Inneren der Kathode zu verhindern. Wir untersuchen die Zusammenhänge zwischen Transport, Porosität und Druck in Kompositkathoden mithilfe selbstgebauter und kommerzieller Messaufbauten mit Drucksteuerung.  

Eine schematische Darstellung einer Verbundkathode, die die Wege der Lithiumionen zeigt. Ein relativ kurzer Weg führt direkt vom Verbundpartikel zum Elektrolyten, während ein längerer Weg entsteht, da der direkte Weg der Lithiumionen durch andere aktive Kathodenpartikel blockiert wird.
Figure: Vanessa Miß.
Abbildung 2: Schematische Darstellung einer Kompositkathode mit Lithium-Ionen-Pfaden.

Festelektrolyt

Festelektrolyte (engl. solid electrolytes; SE) bieten gegenüber Flüssigelektrolyten Vorteile hinsichtlich der Sicherheit (geringere Entflammbarkeit und kein Auslaufen der Batterie) sowie der Flexibilität (Betrieb der Batterien bei erhöhten Temperaturen). Verschiedene Klassen von Festelektrolyten werden im Hinblick auf ihre Eignung für Festkörperbatterien untersucht: oxidische Elektrolyte, Elektrolyte auf Polymerbasis, halidische Elektrolyte und sulfidische Elektrolyte.

In unserer Arbeitsgruppe interessieren wir uns insbesondere für halidische Elektrolyte wie Li₃YCl₆ sowie für sulfidische Festelektrolyte wie Li₆PS₅Cl. Im Bereich der sulfidischen Festelektrolyte synthetisieren wir amorphe, glaskeramische und kristalline Materialien mittels mechanochemischer und Festphasensynthese. Wir charakterisieren die Festelektrolyte hinsichtlich ihrer Struktur und ihrer Lithium-Ionen-Leitfähigkeit.

Ansprechpartner:

Hervorgehobene Publikationen:

  • V. Miß, S. Neuberger, E. Winter, J. O. Weiershäuser, D. Gerken, Y. Xu, S. Krüger, F. di Capua, M. Vogel, J. Schmedt auf der Günne, B. Roling, 'Heat Treatment-Induced Conductivity Enhancement in Sulfide-Based Solid Electrolytes: What is the Role of the Thio-LISICON II Phase and of Other Nanoscale Phases?', Chem. Mater. 34 (2022), 7721–7729. doi: 10.1021/acs.chemmater.2c00908
  • M. Cronau, M. Szabo, C. König, T. B. Wassermann, B. Roling, 'How to Measure a Reliable Ionic Conductivity? The Stack Pressure Dilemma of Microcrystalline Sulfide-Based Solid Electrolytes', ACS Energy Letters 6 (2021), 3072–3077. doi: 10.1021/acsenergylett.1c01299
  • V. Miß, S. Seus, A. Marx, E. D. Steyer, V. Mereacre, J. R. Binder, B. Roling, 'Influence of Pressure, Particle Morphology, Coating, and Heat Treatment on the Effective Electronic Conductivity of Cathode Active Materials for All-Solid-State Batteries', ACS Materials Lett. 7 (2025), 2262–2269. doi: 10.1021/acsmaterialslett.4c02595
  • C. König, V. Miß, L. Janin, B. Roling, 'Mitigating the Ion Transport Tortuosity in Composite Cathodes of All-Solid-State Batteries by Wet Milling of the Solid Electrolyte Particles', ACS Appl. Energy Mater. 6 (2023), 9356–9362. doi:10.1021/acsaem.3c01242
  • S. Puls, ..., V. Miß, ..., B. Roling, ..., N. M. Vargas-Barbosa, 'Benchmarking the reproducibility of all-solid-state battery cell performance', Nature Energy  9 (2024), 1310–1320. doi:10.1038/s41560-024-01634-3